Nokia E66 to model z linii sliderów (telefonów z wysuwaną w dół klawiaturą numeryczną). Kształtem przypomina niezwykle popularną ostatnio Nokię N95, jednak jest od niej mniejsza i cieńsza - jej wymiary to 107 mm x 49 mm x 13 mm, a waga - 121 g. Nowością są dwa tryby pracy, służbowy i osobisty. Profil służbowy umożliwia korzystanie z funkcji biznesowych telefonu, takich jak służbowy e-mail, kalendarz, oprogramowanie biurowe oraz inne aplikacje dla biznesu. Po pracy, za pomocą jednego przycisku użytkownik może wybrać profil osobisty, w którym ma bezpośredni dostęp do prywatnej skrzynki pocztowej oraz funkcji multimedialnych telefonu takich jak: odtwarzacz MP3, odtwarzacz wideo, nawigacja czy galeria. Zmienia się też jednocześnie tło wyświetlacza, tematy, powiadomienie o otrzymanych wiadomościach e-mail.